Después del motín de Esquilache (1766), Carlos III lo llamó a Madrid y le nombró gobernador del Consejo de Castilla, cargo desde el que ejecutó el proceso que acabaría con la expulsión de los jesuitas en 1767, bajo la acusación de actuar contra el rey y organizar motines. A lo largo de los siete años que estuvo al frente del Consejo de Castilla, instauró una política reformista basada en los principios de la Ilustración con la que consiguió el aprecio popular y el elogio del mismo Voltaire.
Sus crecientes diferencias con Carlos III lo indujeron a solicitar la embajada de París (1773-1787). En su gestión diplomática consiguió éxitos tan sobresalientes como la firma del tratado de paz con Gran Bretaña (1783). Allí permanecería catorce largos años, precisamente para costearse su estancia en París en 1772 vende diversas propiedades, entre ellas Biota y El Bayo junto al título de Vizconde de Biota. El comprador fue Matías de Landáburu, un vasco, afincado en Cádiz, que se dedicaba al comercio marítimo con América.
De nuevo en España, hizo todo lo posible por favorecer la caída de Floridablanca, por quien sentía profunda antipatía.
De nuevo en España, hizo todo lo posible por favorecer la caída de Floridablanca, por quien sentía profunda antipatía.
El conde de Aranda es considerado como una de las personalidades más discutidas de la historia de España del siglo XVIII y puede encuadrarse en el grupo de personajes que representan el reformismo ilustrado español entre los que estarían José Nicolás de Azara, Zenón de Somodevilla y Bengoechea, Campomanes, Floridablanca, duque de Alba o Jovellanos. El Conde de Aranda fue un hombre que dedicó su vida a la patria y al servicio de los reyes Felipe V, Luis I, Fernando VI, Carlos III y Carlos IV, planeando su ideología reformista ilustrada para el gobierno de la nación. Contribuyó en la mejora y cuantificación de la sociedad española de su tiempo, con su censo de población, uno de los primeros de Europa y con su Sociedad Económica Aragonesa colaboró en obras y desarrollo de Aragón y España. Amante de las obras de arte, introdujo en España la elaboración de porcelana, mediante una fábrica propia en Alcora, aprovechando unos hornos de vasijas y cántaros heredados. En su villa preferida, donde residió y murió (Épila), dejó como testimonio de su vida, además de su palacio, un convento adjunto a éste, heredado de la familia. Sus bienes pasaron a la casa de Hijar al no tener descendientes vivos.
